氨作为重要的化工原料之一，被广泛应用于工、农业生产和能源储存转换等领域。传统的氨合成主要依赖于Haber-Bosch方法，不仅能耗大而且会排放出大量的温室气体。电化学催化氮气还原反应（NRR）可在常温常压下将水和氮气转变为氨，为氨的绿色合成提供了契机。然而，N≡N三键的高稳定性及析氢竞争反应的存在为高性能固氮电催化剂的制备带来了巨大的挑战。
济南大学智能材料与工程研究院蒋绪川教授课题组与北京航空航天大学材料科学与工程学院尚家香教授课题组合作，利用第一性原理计算研究了C3N上不同配位环境对单原子及双原子位点NRR活性的影响。研究结果表明C3N基的单原子催化剂对NRR的催化活性受限于各反应中间物吸附能之间存在的线性关系，其最优的起始电势仅能达到-0.63 V。通过构建双金属原子活性中心，成功的打破了这一线性关系，从而突破了活性的天花板。双金属催化剂催化NRR的起始电势最优可达-0.20 V。更为重要的是，双金属原子的相互作用还能提升催化剂的稳定性，防止金属原子在载体上的团聚。经过筛选，VV-C6与TiV-C6同时兼具高活性、高选择性及高稳定性，被认为是所有体系中最具潜力的NRR催化剂。该研究对于指导合成出用于电催化NRR的高性能双原子催化剂有重要的指导意义。相关工作“Rational Design of Bimetallic Atoms Supported on C3N Monolayer to Break the Linear Relations for Efficient Electrochemical Nitrogen Reduction”发表在Nano Research（DOI: 10.1007/s12274-022-4412-5）上。
文章第一作者为研究院青年教师胡日茗博士，蒋绪川教授、尚家香教授为共同通讯作者。
