电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）是实现碳中和的重要技术，能够将二氧化碳转化为高价值的产品。这不仅有助于缓解环境和能源方面的问题，还能促进碳资源的循环利用。然而，由于C=O键的高键能、质子化过程复杂和副反应的竞争等因素，CO2的高效、精准减排仍然面临严峻的挑战。
本研究利用密度泛函理论（DFT）计算研究了氮配位石墨烯负载的三金属单簇催化剂（M3@NG）在二氧化碳电还原反应（CO2RR）生成C1产物过程中的稳定性、催化活性、产物多样性以及吸氢反应（HER）选择性。研究结果表明，M3@NG均具有较高的稳定性。在活性研究中，除Cu3@NG和Zn3@NG无法自发吸附CO2，其余八种催化剂上还原的最有利产物均为甲烷，更重要的是，Ti3@NG能以最优起始电位（-0.53 V）高选择性生成甲烷。火山图分析表明，生成CH4的关键步骤是CO中间体质子化形成COH中间体。此外，Ti3@NG、Cr3@NG、Fe3@NG和Co3@NG在反应过程中均能有效抑制HER。电子结构分析揭示了通过电子转移机制降低CO2能级，从而与Ti3产生强相互作用的深层机理。最后经过Ti1-4@NG催化剂的性能比较，发现Ti3@NG仍是CO2RR的最佳催化剂。本研究为设计合理高效的CO2RR电催化剂提供了重要的思路，同时为多电子转移这一复杂反应的催化过程注入了新的活力。相关工作“Rational Design of Trimetallic Single-Cluster Catalysts for Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2”发表在Applied Surface Science（DOI: 10.1016/j.apsusc.2025.162672）上。
智能材料与工程研究院硕士生王浩宇为该论文第一作者，研究院教师胡日茗博士和蒋绪川教授为共同通讯作者。
