电催化升级塑料废弃物和生物质为高附加值化学品是实现资源可持续利用的有效途径。然而，在电氧化过程中实现高效且可调控的C-C键活化仍具挑战。
济南大学智能材料与工程研究院蒋绪川教授课题组与山东大学晶体材料研究院郑昭科教授课题组合作，通过设计由Ni-O-Pt界面和丰富氧空位组成的Pt@Ni(OH)2-x电催化剂，成功实现了乙二醇（源自PET）和甘油（源自生物柴油）电氧化中C-C键保留与断裂产物的智能切换。特别地，对于乙二醇电氧化，Pt@Ni(OH)2-x在中等电位下（0.9 V和1.6 V）以工业级电流密度（355.1 mA cm-2和382.3 mA cm-2）对C2（乙醇酸）和C1（甲酸）展现出高选择性（95%和92%）。实验与理论研究表明：（1）C-C键活化能力取决于Pt@Ni(OH)2-x的氧化态，且中间体*CH2OHCOOH是选择性的关键；（2）Ni-O-Pt桥接与氧空位诱导的强耦合界面激活协同效应，富集EG和OH-，促进Ni2+/Ni3+可逆转化。此外，设计太阳能驱动反应器结合物联网系统，实现“一键”调控PET瓶升级为C1或C2产物。本研究为多元醇电氧化双功能催化剂设计提供了新思路。相关工作“Selectively Steering the Retention and Cleavage of C-C Bond in Electrooxidation of PET Plastic and Biomass-Derived Alcohols by Defective Ni(OH)2-x-Supported Pt”发表在ACS Catalysis (DOI: 10.1021/acscatal.4c07644)上。
文章第一作者为研究院青年教师马法豪博士，蒋绪川教授、郑昭科教授和胡日茗博士为共同通讯作者。
