镍基材料在电催化升级回收聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）衍生的乙二醇（EG）和生物质衍生的甘油（GLY）方面展现出巨大潜力。然而，活性物种（Ni3+OOH）生成能垒高，且其对EG和GLY的活化能力有限，严重阻碍了EG和GLY的高效转化。
本研究设计并制备了具有丰富氧空位与p-n结界面的CuO@Ni(OH)2-x核壳纳米线，并在工业级电流密度下对EG/GLY转化为甲酸表现出高活性与高选择性。特别地，对于EGOR，CuO@Ni(OH)2-x在1.58 V（vs RHE）的超低电位下即可实现300 mA·cm-2的电流密度，且甲酸生成的法拉第效率约为99%。实验与理论分析表明：1）氧空位与p-n结协同调控Ni2+-OH的原子配位与电子结构，促进OH-吸附并降低O-H键断裂能垒，从而加速Ni3+OOH 的形成；2）氧空位使Ni3+高度暴露，增强了对EG/GLY的吸附及C-C键断裂能力，进而提升EG/GLY转化为甲酸的动力学。此外，设计太阳能驱动反应器结合物联网系统，用于实际PET瓶的升级循环，甲酸法拉第效率可达86.7%。本工作突出了镍基电催化剂中缺陷与p-n结的协同调控策略，为高效电氧化PET及生物质衍生醇类提供了新思路。相关工作“Synergistic Effects of Oxygen Defects and p-n Heterojunctions in CuO@Ni(OH)2-x Core-Shell Nanowires for Efficient Electrooxidation of PET Plastics and Biomass-Derived Alcohols”发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering (DOI: 10.1021/acssuschemeng.5c12471)上。
智能材料与工程研究院硕士生张春焕为该论文第一作者，蒋绪川教授、马法豪博士和胡日茗博士为共同通讯作者。
